Фемтосекундное многофотонное возбуждение люминесценции примесных ионов в кристаллах - Ioffe Journals

Страница создана Анастасия Андреева
 
ПРОДОЛЖИТЬ ЧТЕНИЕ
Оптика и спектроскопия, 2019, том 126, вып. 3

06
Фемтосекундное многофотонное возбуждение люминесценции
примесных ионов в кристаллах
© В.И. Барышников 1,2 , О.В. Горева 1 , Ю.А. Григорьева 1 , О.Л. Никонович 1
1
  Иркутский государственный университет путей сообщения,
664074 Иркутск, Россия
2
  Иркутский филиал Института лазерной физики Сибирского отделения РАН,
664033 Иркутск Россия
e-mail: vibh@rambler.ru
Поступила в редакцию 03.08.2018 г.
В окончательной редакции 08.10.2018 г.
Принята к публикации 06.11.2018 г.
            Исследован механизм возбуждения люминесценции примесного состава в кристаллических материалах
          под действием интенсивного фемтосекундного лазерного излучения. Установлено, что в ходе фемтосе-
          кундной трехфотонной ионизации собственного вещества кристалла образуется высокая концентрации
          зонных электронов и дырок, которые последовательно захватываются примесными ионами. Эффективность
          электронно-дырочного возбуждения примесного состава в кристаллах, как и при воздействии электронным
          пучком, определяется степенью различия электронных систем s-, p-, d-подгрупп внешней оболочки катионов
          собственного вещества и активатора.
          DOI: 10.21883/OS.2019.03.47375.230-18

Введение                                                         ионов активатора и собственного вещества, потенциал
                                                                 в окрестности примесных ионов, сформированный s-
  Кардинальное увеличение объемной плотности мощ-                , p-, d-подгруппами валентных электронных оболочек,
ности источников фемтосекундного лазерного излуче-               нерегулярен. В этом случае принцип Блоха нарушает-
ния обеспечивает высокий темп возбуждения кристал-               ся, и зонные электроны (e) и дырки (h) в процессе
лического вещества диэлектриков, при котором проис-              миграции эффективно передают энергию примесным
ходит эффективная многофотонная ионизация собствен-              дефектам [8,9]. Так, например, в кристаллах Ce : YAlO3 ;
ных ионов и наводятся электроны зоны проводимости и              Ce : Y3 Al5 O12 ; Ti : Al2 O3 ; Er : BaY2 F8 ; Tl : NaI и др. на-
дырки валентной зоны [1,2]. На основе данных особен-             блюдается высокий выход примесной КЛ (∼ 10%) при
ностей лазерного возбуждения кристаллов значительное             незначительной концентрации активатора в веществе
развитие получили исследования фундаментального и                (0.1 wt.%).
прикладного характера. Прежде всего, это определение                По данным [1–3], в ходе фемтосекундного много-
быстропротекающих механизмов взаимодействия мощ-                 фотонного лазерного и сильноточного наносекундного
ного фемтосекундного лазерного излучения с веществом             электронного возбуждения ионных кристаллов дости-
и углубление фундаментальных основ высокоэнергети-               гается значительная по величине, наведенная в ходе
ческой физики твердого тела [3,4]. Разработка новых              ионизации собственного вещества, концентрация зонных
систем и элементов квантовой электронной техники,                носителей заряда. Вместе с тем в течение фемтосекунд-
методов и аппаратуры эффективной диагностики диэлек-             ного лазерного воздействия при длительности импульса,
трических материалов [5–7].                                      например 5 · 10−14 s, можно считать, что наведенные
  Известно [8–10], что в кристаллах, возбуждаемых                зонные электроны и дырки неподвижны. И напротив,
сильноточными наносекундными электронными пучка-                 в ходе воздействия импульса наносекундного электрон-
ми, достигается высокий темп возбуждения вещества,               ного пучка, который по длительности на 3−4 порядка
при котором на временном интервале 0.1−10 ns про-                более продолжителен, эффективность возбуждения лю-
исходит передача интенсивного ударного воздействия               минесценции легирующей примеси зависит не только от
и лавинно наводится высокая концентрация зонных                  степени различия электронных систем s-, p-, d-подгрупп
электронов и дырок (1019 −1021 cm−3 ). При этом уста-            внешней оболочки ионов собственного вещества и акти-
новлено, что в ионных кристаллах выход наносекундной             ватора, но и определяется временем миграции наведен-
катодолюминесценции (КЛ) примесных ионов определя-               ных зонных электронов и дырок [8,9]. Такие особенности
ется эффективностью их взаимодействия с наведенными              в механизмах лазерного фемтосекундного возбуждения
зонными носителями заряда, которое зависит от степени            легирующей примеси с участием наведенных зонных
различия электронных систем s-, p-, d-подгрупп внешней           электронов и дырок при многофотонной ионизации
оболочки ионов собственного вещества и активатора.               собственного вещества в диэлектрических кристаллах не
То есть при различии валентных электронных структур              изучены. Таким образом, целью работы является изуче-

                                                           336
Фемтосекундное многофотонное возбуждение люминесценции примесных ионов в кристаллах                                        337

ние механизмов мультифотонного фемтосекундного воз-                      2

                                                                                                                             PL intensity, arb. units
буждения фотолюминесценции (ФЛ) примесных ионов                                                       1'
в диэлектрических кристаллах на фемтосекундных и                                                                       1.0

                                                               K, cm–1
наносекундных временных интервалах.
                                                                         1
                                                                                                                       0.5
Образцы, методы и техника
исследования                                                                                    2
                                                                            1
                                                                         0                                             0
   В экспериментах исследовались полированные со всех                     300   400       500        600         700
сторон легированные, номинальной и высокой чистоты                                    Wavelength, nm
кристаллы YAlO3 , Y3 Al5 O12 , Al2 O3 , Y2 SiO5 , LiLuF4 ,    Рис. 1. Спектры поглощения (1, 2) номинально чистого
BeAl2 O4 , YAlO3 , LaF3 , NaCl и др. (20 × 5 × 5 mm3 ). Для   (содержание Ce и Ti около 10−4 wt.%) (1) и легированного
возбуждения ФЛ примесей в режиме многофотонного               (10−1 wt.% Ti) (2) кристалла YAlO3 , спектр одноимпульсной
возбуждения использовалась вторая гармоника фемто-            ФЛ Ti3+ и Ce3+ (1’) при 300 K. Возбуждение: 2ω : Ti :Ṡp лазер,
секундного перестраиваемого Ti : Al2 O3 лазера TIF-50.        λ = 390 nm. Регистрация: задержка 5 ns, экспозиция 10 µs.
Регулировка длительности фемтосекундных импульсов
производилась в диапазоне 50−100 fs. Фемтосекундные
лазерные импульсы посредством юстировочной системы            распределения интенсивности ФЛ и КЛ примесей в ка-
подавались на торцевую поверхность кристалла. Преци-          нале лазерного возбуждения даже при микросекундных
зионная система юстировки широкополосного сфериче-            экспозициях позволяет устранить внешние оптические
ского зеркала и продольного перемещения исследуемого          шумы.
кристалла обеспечивала плавную регулировку интенсив-            Импульсный фототок в кристаллах измерялся в спе-
ности в кристалле лазерного фемтосекундного пучка,            циальной коаксиальной малоиндуктивной кювете при
вплоть до области гауссовой перетяжки. Импульсная             помощи осциллографа Tektronix TDS3032B. Титановые
интенсивность лазерного излучения в области гауссовой         электроды размером 2.0 × 2.0 mm2 прижимались к кри-
перетяжки достигает 2.5 GW/cm2 . Зеркала изготовле-           сталлу толщиной 2.0 mm через индий-галлиевую эвтек-
ны методом напыления алюминия на соответствующие              тику и токосъем производился на коаксиальный разъем.
стеклянные подложки.                                          Коаксиальный кабель-накопитель импульсно заряжался
   Для возбуждения КЛ использован коаксиально со-             до напряжения 5 kV и разряжался через образец на на-
члененный с вакуумным криостатом миниатюрный на-              грузку 50 . Лазерный пучок диаметром 1 mm подавался
носекундный сильноточный ускоритель электронов c              на кристалл через вышеуказанную юстировочную систе-
энергией электронов в пучке 250 keV, плотностью тока          му перпендикулярно к линиям напряженности электри-
0.1−2.0 kA/cm2 и длительностью импульса 1 ns. Через           ческого поля. Эта серия экспериментов проводилась на
кварцевые окна вакуумного малоиндуктивного криоста-           полированных образцах в виде пластин 8 × 8 × 1 mm3 .
та на образец направлялось излучение фемтосекундного          Временное разрешение кювета-осциллограф соответ-
лазера и велось измерение спектрально кинетических            ствует 1 ns.
параметров КЛ и ФЛ.
   Контроль спектральных и временных параметров фем-
тосекундных лазерных импульсов производился соответ-          Фемтосекундное лазерное
ственно с помощью спектрометра ASP-100M и авто-               возбуждение в кристаллах примесных
коррелятора на основе прецизионного интерферометра            ионов и наведенная фотопроводимость
Майкельсона. Управление работой спектрометра и ин-
терферометра производилось посредством специального              В ходе возбуждения номинально чистых кристал-
программного обеспечения.                                     лов YAlO3 (содержание Ce и Ti около 10−4 wt.%)
   Регистрация пространственного распределения спек-          перестраиваемым излучением 2ω : Ti : Sp-лазера (390 nm,
тральной интенсивности фотолюминесценции в кристал-           80 MHz, 50 fs) обнаружены две полосы люминесцен-
ле производилась системой, в составе которой спектро-         ции при 380 и 575 nm (рис. 1), которые иден-
граф МДР-4, стробируемый с наносекундным разреше-             тифицированы по методу [11] и связаны соответ-
нием микроканальный электронно-оптический преобра-            ственно с излучением примеси Ce3+ и Ti3+ . Уста-
зователь (ЭОП), импульсная ПЗС-матрица с объективом           новлено, что при фемтосекундном возбуждении на
и модулем микропроцессорного управления, контроля и           длине волны λв = 480 nm (3hν = 7.8 eV ≈ Eg = 7.8 eV)
передачей данных. Выбор оптимальной чувствительно-            указанная ФЛ не наблюдается, а при возбуждении
сти импульсной ЭОП-ПЗС системы обеспечивается спе-            на λв = 470 nm (3hν = 7.9 eV > Eg ) появляется и до
циальным программным обеспечением. Следует отме-              λв = 450 nm (3hν = 8.3 eV > Eg ) ее интенсивность су-
тить, что импульсный метод регистрации спектрального          щественно возрастает. Кроме того, выход ФЛ Ce3+ и Ti3+

22   Оптика и спектроскопия, 2019, том 126, вып. 3
338                                                                         В.И. Барышников, О.В. Горева, Ю.А. Григорьева, О.Л. Никонович

                    100                                                                                  мость импульсного тока фотопроводимости от интенсив-
                                          hn                                                             ности фемтосекундного лазерного возбуждения на длине
                                                           3                  80                         360 nm имеет близкую кубическую закономерность для
                                  hn
                                                                                                         кристаллов Y3 Al5 O12 , Al2 O3 , LaF3 , NaCl. Таким образом,
                           80                                                                            в указанных кристаллах, как и в YAlO3 , примесные
                                          hn1                                                            дефекты могут возбуждаться путем последовательного
PL intensity, arb. units

                                  hn
                                                                              60                         взаимодействия с наведенными зонными электронами

                                                                                      Photocurrent, mA
                           60                                                                            и дырками в результате трехфотонной ионизации соб-
                                  hn
                                                                                                         ственного вещества кристалла.
                                                                    2
                                                                                                           Анализ зависимости величины импульсного фототока
                                                                              40                         и интенсивности люминесценции примесных центров от
                           40                                                                            плотности мощности фемтосекундных лазерных импуль-
                                                                                                         сов показывает их принципиальное различие (рис. 2).
                                                                                                         Так, в соответствии с механизмом трехфотонной иони-
                                                                              20                         зации собственного вещества кристалла величина им-
                           20                   1                                                        пульсного тока фотопроводимости имеет кубическую
                                                                                                         зависимость от интенсивности фемтосекундного лазер-
                                                                                                         ного возбуждения, а выход примесной ФЛ — квадра-
                            0                                                 0
                                  2    3    4     5     6   7   8       9                                тичную (рис. 2). Данное различие зависимостей тока
                                       Laser intensity, 10 MW/cm2                                        проводимости и выхода люминесценции примесей от
                                                                                                         объемной плотности фемтосекундного лазерного воз-
Рис. 2. Зависимость интенсивности ФЛ (1, 2) примесных
                                                                                                         буждения кристаллов обусловлено тем, что концен-
ионов Ce3+ и импульсного фототока (3) в кристаллах YAlO3
при 300 K от плотности мощности фемтосекундного лазерного
                                                                                                         трация наведенных электронов в зоне проводимости
возбуждения, λ = 390 nm: 1 — эксперимент, 2 — компьютер-                                                 соответствует выражению
ное моделирование. На вставке: квантовая система и электрон-
ные переходы при трехфотонном возбуждении ФЛ ионов Ce3+ .                                                                            γI 3   jn
                                                                                                                              ne =        =    ,                 (2)
                                                                                                                                     3hν    ce
                                                                                                         где I — интенсивность фемтосекундных лазерных им-
имеет нелинейную зависимость от интенсивности фем-                                                       пульсов, γ = cm3 · s · W−2 — коэффициент трехфотон-
тосекундного лазерного воздействия (рис. 2) и практи-                                                    ного поглощения, hν — энергия фотона, j — плотность
чески не зависит от температуры в интервале 78−300 К.                                                    тока фотопроводимости, e — заряд электрона, n —
Полученные результаты указывают на трехфотонный                                                          показатель преломления кристалла, c — скорость света.
механизм возбуждения ионов Ce3+ и Ti3+ в кристаллах                                                        Известно, что процесс возбуждения примесных ионов,
YAlO3 и позволяют считать, что процесс возбуждения                                                       наведенными зонными электронами и дырками, состоит
ФЛ Ce3+ и Ti3+ происходит путем последовательного                                                        из этапов миграции и захвата, когда электрон достигает
захвата зонных дырок и электронов по реакции (1), ко-                                                    сферу действия примеси и передает энергию в соответ-
торые наводятся по механизму трехфотонной ионизации                                                      ствии с сечением взаимодействия [8,12]. Отсюда время
собственного вещества кристаллов:                                                                        возбуждения примеси составляет tr + tc , где tr — время
                                       3hν → R(O2− ) → e + h,                                            миграции, tc — время захвата ионом электрона или
                                                                                                         дырки примесью. Поскольку tr ≫ tc , то время возбуж-
                            Ti3+ + h → Ti4+ + e → (Ti3+ )∗ → Ti3+ + hνTi3+                               дения примеси практически определяется временем tr .
                                                                                 
                                                                                       .                 В течение времени tr = 10−11 s и электрон, и дырка в
                           Ce3+ + h → Ce4+ + e → (Ce3+ )∗ → Ce3+ + hνCe3+
                                                (1)                                                      процессе миграции могут попасть в поле действия при-
Для проверки данного утверждения была измерена                                                           месного иона, пройдя дистанцию более 100 регулярных
зависимость импульсной фотопроводимости кристалла                                                        узлов кристаллической решетки [8,12]. Зонные носители
YAlO3 от интенсивности фемтосекундного лазерного                                                         заряда, не попавшие в поле действия примесного иона,
возбуждения на длине волны 390 nm. При этом исполь-                                                      в ходе миграционного процесса теряют кинетическую
зовались кристаллы номинальной частоты (примесей                                                         энергию и спустя время tr достигают соответственно
10−4 wt.%).                                                                                              дна зоны проводимости и потолка валентной зоны
  Кристалл в соответствии со схемой эксперимента                                                         (рис. 2), переходя в малоподвижное (термализованное)
устанавливался так, что лазерный пучок полностью                                                         состояние с временем жизни tt = 10−9 s [10]. Эффек-
перерывал торцевую площадь кристалла. Величина им-                                                       тивность процесса захвата примесными ионами терма-
пульсного тока фотопроводимости имеет кубическую                                                         лизованных носителей заряда на временном интервале
зависимость от интенсивности фемтосекундного лазер-                                                      от 10−11 s до 10−9 s на два порядка ниже, чем в ходе
ного возбуждения YAlO3 кристалла (рис. 2). Зависи-                                                       их миграционного процесса [8,12]. Тогда при условии

                                                                                                                    Оптика и спектроскопия, 2019, том 126, вып. 3
Фемтосекундное многофотонное возбуждение люминесценции примесных ионов в кристаллах                                              339

tr = 10−11 s ≫ texc = 5 · 10−14 s концентрация возбужден-        Кроме того, при плотности тока электронного пуч-
ных примесных ионов после первого фемтосекундного                ка 0.05 kA/cm2 наблюдается аномально высокий выход
лазерного импульса определяется по формуле                       (η ∼ 10%) КЛ ионов Се3 и Ti3+ при их концентра-
                                                                 ции 0.1 wt.% в кристаллах Ce : YAlO3 ; Ce :Ẏ3 Al5 O12 ;
                               γI 3                              Ce : Y2 SiO5 ; Ce : LiLuF4 ; Ti : Al2 O3 ; Ti : BeAl2 O4 ; Ti : YAlO3
                     N a∗ =         σa N a tr ,            (3)
                               3hν                               и др. Данные результаты прямо указывают на то, что
где N a — концентрация примеси в кристалле, σa —                 сечение взаимодействия зонных дырок и электронов с
сечение взаимодействия зонных носителей заряда с при-            ионами примесного (σa ) и собственного (σ ) вещества
месными ионами. На последующих импульсах фемтосе-                отличается более чем на два порядка: σa ≫ σ [8,9]. Это
кундного лазерного возбуждения с периодом следования             связано с тем, что в окрестности примесных дефек-
Texc = 1.2 · 10−8 s при времени жизни в возбужденном             тов потенциал, сформированный главным образом s-
состоянии примесных ионов τ от 2.5 · 10−8 до 11 · 10−6           , p-, d-подгруппами валентных электронных оболочек
s справедливо выражение                                          примесных ионов, нерегулярен, принцип Блоха нару-
                                                                 шается [8,9,13]. В этом случае электроны и дырки
                         γI 3
             N a∗m+1 =        σa N a tr − αN a∗m Itexc ,   (4)   эффективно передают энергию примесным дефектам,
                         3hν                                     что соответствует неравенству σa ≫ σ [8,9].
где α — коэффициент поглощения из возбужденного                     В ходе фемтосекундного лазерного возбуждения
состояния примесного иона (рис. 2), texc — длитель-              YAlO3 кристаллов по механизму трехфотонной иони-
ность фемтосекундного импульса. Близкие к квадратич-             зации кристаллического вещества (n = 1.94) в соот-
ной зависимости выход ФЛ примесей от интенсивности               ветствии с данными импульсной фотопроводимости
фемтосекундного лазерного возбуждения, полученный в              (рис. 2) и правой части формулы (2), при интенсивности
эксперименте и путем компьютерного моделирования                 60 MW/cm2 , длительности 50 fs и диаметре пучка 1 mm в
формулы (4) по параметрам эксперимента для Ce3+                  дисковом филаменте протяженностью 5 µm, где объем-
в кристаллах YAlO3 , практически совпадают (рис. 2).             ная интенсивность соответствует 1.2 GW/cm−3 , наводит-
Данный результат указывает на мультифотонный ме-                 ся концентрация зонных электронов 1016 cm−3 . Вблизи
ханизм возбуждения ФЛ, в основе которого фемтосе-
                                                                 гауссовой перетяжки объемная интенсивность соответ-
кундная трехфотонная ионизация собственного вещества
                                                                 ствует ∼ 10 TW/cm−3 , концентрация зонных электро-
кристалла с последующим захватом примесными ионами
                                                                 нов и дырок в филаменте диаметром 10 µm достигает
зонных дырок и электронов. При этом с возбужденного
состояния происходит конкурирующий переход электро-              1021 cm−3 и соответствует объемной плотности зонных
на при поглощении четвертого фотона возбуждающего                носителей заряда, наводимых сильноточным наносекунд-
лазерного импульса (вставка рис. 2).                             ным пучком электронов (1 kA/cm2 , 250 keV, 1 ns).
                                                                    На основе представленного анализа проведено еди-
                                                                 новременное исследование ФЛ и КЛ в кристаллах
Эффективность возбуждения                                        Y3 Al5 O12 номинальной чистоты (примесей < 10−5 wt.%)
примесных ионов фемтосекундными                                  при синхронном фемтосекундном лазерном и электрон-
лазерными импульсами и                                           ном возбуждении. При этом сфокусированный фемто-
наносекундными электронными                                      секундный лазерный луч диаметром 50 µm проходил
пучками                                                          по кристаллу выше 200 µm-слоя, возбуждаемого на-
                                                                 носекундным электронным пучком с плотностью тока
   В кристаллах, возбуждаемых сильноточными наносе-              0.25 kA/cm2 . Электронный пучок был диафрагмирован
кундными электронными пучками при плотности тока                 так, что система регистрации наблюдала примерно оди-
0.05−2.0 kA/cm2 , лавинно наводится высокая концен-              наковый объем свечения КЛ и ФЛ каналов. В этой
трация зонных электронов и дырок (1019 −1021 cm−3 ).             серии экспериментов система регистрации запускалась
При этом последовательные взаимодействия одной пары              по фронту наносекундного импульса пучка электронов.
зонных e и h охватывает не менее 100 собственных
                                                                    Результаты, представленные на рис. 3, хорошо согла-
узлов регулярной решетки [8,12]. В таком случае при
возбуждении плотными наносекундными электронными                 суются с приведенным выше анализом на основе дан-
пучками (1 kA/cm2 , 250 keV, 1 ns) кристаллов, наведен-          ных фотопроводимости (рис. 2) и показывают высокую
ные зонные e и h с объемной плотностью 1021 cm−3 ,               эффективность электронно-дырочного механизма при
последовательно взаимодействуя практически со всеми              трехфотонном лазерном и электронном возбуждении
собственными и примесными ионами решетки кристал-                люминесценции примеси Ce3+ с полосой при 525 nm
ла, обеспечивают 100% возбуждение примесных ионов.               и временем затухания τ = 60 ns и Pr3+ при 380 nm
Именно этим объясняется аномальное короткоживущее                и τ = 28 ns в кристаллах Y3 Al5 O12 (рис. 3). Таким
просветление примесных полос поглощения в кристал-               образом, при интенсивном фемтосекундном лазерном
лах, подвергнутых электронной бомбардировке [8,9].               облучении указанных кристаллов механизм возбуждения

22∗   Оптика и спектроскопия, 2019, том 126, вып. 3
340                                                                            В.И. Барышников, О.В. Горева, Ю.А. Григорьева, О.Л. Никонович

                                                                                              Выше отмечено, что при электронном облучении
                                                                                           кристаллов эффективность возбуждения примесей будет
 CL, PL intensity, arb. units

                                1.0                                                        низкой при незначительном различии s-, p-, d-подгрупп
                                            1                                              внешней электронной оболочки активатора и собствен-
                                                                                           ных катионов решетки кристалла. Такими кристаллами
                                0.5         2                                              являются Ce : LaF3 (La3+ −5p6 , Ce3+ −5p6 ). Действитель-
                                                                                           но выход КЛ Ce3+ (5d−4 f : 285 nm, 20 ns, 300 K) в
                                                                                           кристаллах Ce : LaF3 , соотносится с их концентрацией
                                 0                                                         (Ce3+ 0.1 wt.%) и на два порядка ниже эффективности
                                 350    400     450   500    550         600    700        КЛ Ce3+ — (5d−4 f : 360 nm, 35 ns, 300 К) в Ce : YAlO3
                                                   Wavelength, nm                          (Ce3+ −5p6 ,Y3+ −4p6 ) с такой же концентрацией Ce3+
Рис. 3. Одноимпульсный спектр люминесценции Ce3+ (полоса                                   0.1 wt.% [9].
с максимумом 525 nm) и Pr3+ (полоса с максимумом 380 nm)                                      В соответствии с данной закономерностью исследова-
в кристаллах Y3 Al5 O12 при единовременном возбуждении                                     на единовременная одноимпульсная ФЛ Ce3+ при фем-
плотным наносекундным электронным пучком (1) и фемто-
                                                                                           тосекундном лазерном возбуждении сборки из двух кри-
секундными лазерными импульсами, λ = 450 nm (2). Регистра-
ция: задержка 5 ns, экспозиция 125 ns. Сверху спектрограмма.                               сталлов Ce : LaF3 и Ce : YAlO3 . В кристалле Ce : LaF3 кон-
Температура 300 К.                                                                         центрация Ce3+ соответствовала 0.1 wt.%, а в Ce :ẎAlO3
                                                                                           концентрация Ce3+ на два порядка меньше 0.001 wt.%.
                                                                                           При этом лазерный пучок был разделен на два оди-
                                                                                           наковых по интенсивности (50 MW/cm2 ) возбуждающих
                                1.0                                                        луча.
                                                                                   a
 PL intensity, arb. units

                                                                                              Результаты, представленные на рис. 4, показывают
                                0.5                                                        незначительное различие интенсивности ФЛ Ce3+ в
                                                                                           кристаллах Ce : LaF3 и Ce : YAlO3 и свидетельствуют
                                  0                                                        о том, что эффективность возбуждения ФЛ Ce3+ в
                                0.5                                                        Ce : YAlO3 на два порядка выше, чем в Ce : LaF3 . По-
                                                                                   b
                                                                                           этому с учетом результатов, представленных в [8,9],
                                 0                                                         можно утверждать, что при фемтосекундной лазерной
                                 240    280     320   360    400         440    480
                                                                                           мультифотонной ионизации кристаллического вещества
                                                   Wavelength, nm
                                                                                           эффективность электронно-дырочного возбуждения при-
Рис. 4. Одноимпульсный единовременный спектр ФЛ Ce3+ в                                     месного состава в кристаллах, как и при воздействии
кристаллах Ce : LaF3 (a) и Ce : YAlO3 (b) при 300 K. Возбуж-                               электронным пучком, определяется степенью различия
дение: 2ω : Ti : Sp лазера, λ = 360 nm. Сверху спектрограмма.
                                                                                           электронных систем s-, p-, d-подгрупп внешней обо-
Регистрация: задержка 5 ns, экспозиция 100 ns.
                                                                                           лочки катионов собственного вещества и активатора и
                                                                                           выход примесной ФЛ соответствует выражению

примеси Ce3+ и Pr3+ соответствует реакции                                                                         N a σa   N a σa
                                                                                                           η=            ≈        ,               (6)
                                                       2−                                                       N − Na σ   N σ
                                           3hν → R(O        ) → e + h,
 *                                                                                +        где N — концентрация узлов кристаллической решетки.
                                Pr3+ + h → Pr4+ + e → (Pr3+ )∗ → Pr3+ + hνPr3+
                                                                                       .     Таким образом, в ходе интенсивного фемтосекунд-
                        Ce3+ + h → Ce4+ + e → (Ce3+ )∗ → Ce3+ + hνCe3+                     ного лазерного возбуждения кристаллов в результате
                                                     (5)                                   трехфотонной ионизации кристаллического вещества в
   Единовременное наблюдение ФЛ и КЛ примесей в но-
                                                                                           электронно-дырочном филаменте концентрация зонных
минально чистых кристаллах Y3 Al5 O12 , YAlO3 , Y2 SiO5 ,
                                                                                           носителей заряда достигает 1021 cm−3 и соответствует
YLiF4 , NaCl, CsI (примесей < 10−4 wt.%) и высокой
                                                                                           объемной плотности зонных дырок и электронов, наво-
частоты кристаллах Al2 O3 (примесей < 10−6 wt.%) при
синхронном фемтосекундном лазерном (λexc = 360 nm,                                         димых сильноточным наносекундным пучком электро-
диаметр пучка 10 µm) и электронном наносекундном                                           нов. При этом в результате трехфотонной ионизации
(0.25 kA/cm2 ) возбуждениях зарегистрирован близкий по                                     кристаллического вещества эффективность электронно-
величине выход ФЛ и КЛ. Таким образом, при фем-                                            дырочного возбуждения примесного состава в кристал-
тосекундной многофотонной ионизации собственного                                           лах, как и при воздействии электронным пучком, опре-
вещества кристаллов возбуждение примесного состава                                         деляется степенью различия электронных систем s-, p-,
происходит по механизму последовательного захвата                                          d-подгрупп внешней оболочки катионов собственного
примесными ионами зонных дырок и электронов.                                               вещества и активатора.

                                                                                                      Оптика и спектроскопия, 2019, том 126, вып. 3
Фемтосекундное многофотонное возбуждение люминесценции примесных ионов в кристаллах   341

Список литературы
 [1] Барышников В.И., Колесникова Т.А. // Опт. и спектр. 2003.
     Т. 95. № 4. C. 638; Baryshnikov V.I., Kolesnikova T.A. // Opt.
     Spectrosc. 2003. V. 95. N 4. P. 638.
 [2] Перлин Е.Ю., Елисеев К.А., Идрисов Э.Г., Халилов Я.Т. //
     Опт. и спектр. 2012. Т. 112. № 6. C. 920; Perlin E.Y.,
     Eliseev K.A. Idrisov E.G., Xalilov Y.T. // Opt. Spectrosc. 2012.
     V. 112. N 6. P. 920.
 [3] Барышников В.И., Колесникова Т.А. // ФТТ. 2005. Т. 47.
     № 10. C. 1776.
 [4] Иванов А.В., Перлин Е.Ю. // Опт. и спектр. 2009. Т. 106.
     № 5. C. 764; Ivanov A.V., Perlin E.Y. // Opt. Spectrosc. 2009.
     V. 106. N 5. P. 764.
 [5] Knox W.H. // IEEE J. Quant. Electron. 1986. V. 24. P. 388.
 [6] Чекалин С.В. // УФН. 2006. Т. 176. P. 657.
 [7] Барышников В.И., Горева О.В. Патент РФ № 2650093,
     2018.
 [8] Барышников В.И., Колесникова Т.А. // ФТТ. 1998. Т. 40.
     № 6. C. 1030.
 [9] Барышников В.И., Колесникова Т.А., Квапил И. // ФТТ.
     1994. Т. 36. № 9. С. 2788.
[10] Вайсбурд Д.И., Семин Б.И., Таванов Э.Г., Матлис С.В.,
     Балычев И.Н., Геринг Г.И. Высокоэнергетическая электро-
     ника твердого тела. Новосибирск: Наука, 1982. 225 с.
[11] Барышников В.И., Щепина Л.И., Колесникова Т.А. Патент
     РФ № 1795738, 1993.
[12] Алукер Э.Д., Лусис Д.Ю., Чернов С.А. Электронные
     возбуждения и радиолюминесценция щелочно-галоидных
     кристаллов. Рига: Зинатне, 1979. 252 с.
[13] Ильинский Ю.А., Келдыш Л.В. Взаимодействие электро-
     магнитного излучения с веществом. М.: МГУ, 1989. 300 с.

Оптика и спектроскопия, 2019, том 126, вып. 3
Вы также можете почитать